金剛石具有極其優(yōu)異的性能，例如最高的硬度和最大的導(dǎo)熱率，極寬的透光波段以及耐酸堿腐蝕性能強(qiáng)等特點(diǎn)。同時(shí)，金剛石的相關(guān)色心缺陷，如氮空位（NV）中心、硅空位（Si?V）中心等在室溫下具有很高的光穩(wěn)定性，使得金剛石成為量子物理學(xué)中潛在的重要基礎(chǔ)材料。例如，元素六近日正式推出首款商用量子金剛石，為那些研究氮空位中心（用于量子演示、脈射器、射頻輻射探測(cè)、陀螺儀、傳感和進(jìn)一步項(xiàng)目）的學(xué)者提供了一種理想的初始材料，詳細(xì)內(nèi)容可點(diǎn)擊此處閱讀。

眾所周知，天然鉆石形成于地球深處，硅是地幔巖石和諸多礦物中含量都很高的元素，進(jìn)而與硅有關(guān)的雜質(zhì)也廣泛存在于天然鉆石中。因此，在高溫高壓（HPHT）條件下開展硅摻雜金剛石相關(guān)的研究，不僅可以有效拓展金剛石的功能化，而且有助于深入理解和探討硅相關(guān)雜質(zhì)的存在對(duì)天然金剛石生長(zhǎng)的影響。

賈曉鵬教授團(tuán)隊(duì)青年教師房超博士在國(guó)產(chǎn)六面頂液壓機(jī)上，利用利用溫度梯度法，開展了高溫高壓下硅摻雜金剛石大單晶相關(guān)的合成研究，硅粉在鎳基金屬觸媒體系中的添加量為：0.25wt％~8.0 wt％，用以探究硅濃度的變化對(duì)金剛石大單晶生長(zhǎng)的影響，實(shí)驗(yàn)組裝如下圖1：

圖1.HPHT合成金剛石組裝示意圖：（A）合金頂錘+葉臘石塊；（B）樣品組裝示意圖：1.導(dǎo)電鋼圈；2.稱管；3.石墨碳源；4.合成的金剛石單晶；5.石墨加熱管；6.葉臘石塊；7.堵頭；8.鎳基金屬觸媒；9.金剛石籽晶。

圖2. 鎳基金屬觸媒體系添加硅合成金剛石晶體的光學(xué)照片：(a)0.25 wt.%；(b)0.5 wt.%；(c)1.0 wt.%；(d)2.0 wt.%；(e)3.0 wt.%；(f)?(j)分別對(duì)應(yīng)(a)?(e)的側(cè)視圖。

圖3. 鎳基金屬觸媒體系添加硅合成金剛石晶體的光學(xué)照片：(a)4.0wt%；(b)5.0wt%；(c)6.0wt%；(d)8.0wt%；(e)?(g)分別對(duì)應(yīng)(a)?(c)的側(cè)視圖；(h)對(duì)應(yīng)(d)的局部放大圖。

通過(guò)金剛石大單晶生長(zhǎng)的光學(xué)照片和相關(guān)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析發(fā)現(xiàn)，合成腔體中硅含量的增加會(huì)導(dǎo)致金剛石夾雜物（包裹體）的分布呈現(xiàn)出由點(diǎn)狀→片狀→串狀（柱狀）的趨勢(shì)。在一定合成條件下，硅摻雜量超過(guò)一定量后較難生長(zhǎng)出完整晶體。實(shí)驗(yàn)研究還表明，硅摻雜量的增加可導(dǎo)致晶體內(nèi)部石墨相關(guān)雜質(zhì)和應(yīng)力的增加，影響金剛石的晶體質(zhì)量。

同時(shí)，通過(guò)紅外光譜相關(guān)的表征分析，作者發(fā)現(xiàn)硅元素添加量的增加可降低合成金剛石晶體內(nèi)部的氮含量，如下圖4所示。該發(fā)現(xiàn)表明通過(guò)控制高溫高壓合成環(huán)境中的氮濃度，可有望實(shí)現(xiàn)對(duì)硅摻雜金剛石晶體合成質(zhì)量的相應(yīng)調(diào)控。

圖4. 不同濃度硅摻雜量下生長(zhǎng)金剛石大單晶的紅外光譜圖比較

本文關(guān)于硅摻雜金剛石大單晶的高溫高壓合成與生長(zhǎng)特性的研究，將為未來(lái)工業(yè)化合成高質(zhì)量硅摻雜相關(guān)金剛石單晶的研究提供參考。相關(guān)研究成果以“SiDoping Effects on the Growth of Large Single-Crystal Diamond in a Ni-BasedMetal Catalyst System under High Pressure and High Temperature”為題發(fā)表在國(guó)際晶體學(xué)領(lǐng)域著名期刊CrystalGrowth & Design上，鄭州大學(xué)為第一作者單位和通訊單位，共同通訊作者為張躍文博士和張壯飛博士，文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.cgd.9b00355。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、河南省高等學(xué)校重點(diǎn)科研項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金和河南省博士后科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。

作者簡(jiǎn)介： 房超，男，博士畢業(yè)于吉林大學(xué)超硬材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，師從賈曉鵬教授，目前就職于鄭州大學(xué)物理學(xué)院高壓技術(shù)與超硬和功能材料物理實(shí)驗(yàn)室，主要從事?lián)诫s功能化金剛石單晶的高溫高壓合成與應(yīng)用等方面研究。

E-mail:fangchao1989@zzu.edu.cn。    

（本文由中國(guó)超硬材料網(wǎng)編譯整理，作者審閱校對(duì)。）