隨著納米材料技術以及先進表征手段的快速發展,高能量密度的鋰金屬二次電池再次受到廣泛科研關注者的重視。但是,枝晶狀的鋰金屬沉積,積累的電化學失活鋰,低的庫倫效率以及電池短路等問題始終困擾著鋰金屬電池的實際應用。大量研究表明提高電池隔膜和人工電解質界面膜的機械強度可以有效抑制鋰枝晶生長,但是常規的二維改性界面在深度充放電過程中很難應對大幅度的電極體積變化(3 mAh cm?2, 15μm)。三維骨架支撐的復合鋰金屬負極可以有效地將鋰金屬沉積限域在框架內,此時骨架本身是對不均勻鋰金屬沉積的唯一物理阻隔,所以對三維框架進行機械強度優化十分必要。
近期,浙江大學化工學院陸盈盈課題組與機械學院童哲銘課題組通過簡單的熱熔融方法構建了納米金剛石/鋰金屬復合負極,該納米金剛石骨架具有超高楊氏模量,可以在高面容量的電化學循環過程中限域鋰金屬沉積并有效較小電極體積變化。因為納米金剛石超高的楊氏模量以及較小的泊松比,不均勻的鋰金屬受到形變并限域生長在多孔的納米金剛石骨架內。基于有限元分析的模擬結果也表明,具有超高模量的納米金剛石基體能使不均勻的鋰沉積發生機械變形,穩定鋰金屬沉積。在1 mA cm-2電流密度下,納米金剛石/鋰復合負極組成的對稱電池可以穩定循環1400小時,即使是在10 mA cm-2這樣的大電流密度下,鋰金屬剝離/沉積的過電勢僅為60 mV。該復合負極與硫正極匹配,在1 C倍率下循環500圈后仍保持607.3 mAh g?1。
相關成果發表在Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.201900325)上,浙江大學研究生張魏棟與范磊為該論文共同第一作者,通訊作者為浙江大學童哲銘和陸盈盈。